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美崎 慧*; 三輪 寛子*; 伊藤 孝; 吉田 健文*; 長谷川 慎吾*; 中村 由紀奈*; 徳竹 駿太*; 高畠 萌*; 下村 浩一郎*; Chun, W.-J.*; et al.
ACS Catalysis, 13(18), p.12281 - 12287, 2023/09
被引用回数：2 パーセンタイル：39.99(Chemistry, Physical)The direct alkylation of benzenes with simple alkanes is one of the ideal processes for the production of alkylbenzenes. We demonstrated that Pd nanoparticles on the outer surface of H-ZSM-5 are efficient catalysts for direct alkylation. The reaction proceeds through the activation of an alkane on the acid sites present inside the zeolite pores. This process is followed by the nucleophilic addition of an arene to the activated alkane. The spillover of the abstracted hydrogen atoms from the acid sites to the Pd nanoparticles on the outer surface accelerates recombination to H
. A maximum toluene conversion of 58.5% and selectivity of 95.6% for the alkylated products are achieved when toluene is reacted with 
-heptane. 
-selective alkylation is achieved, due to the effect of the pore size of H-ZSM-5. The 
SR study of muonium, a pseudo-isotope of hydrogen, in aluminosilicates suggested that the formation of atomic hydrogen is possible and its lifetime is in the sub-microsecond range or longer, which is long enough for chemical reactions.
枝尾 祐希; 佐藤 克美; 岩井 保則; 林 巧
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(11), p.1831 - 1838, 2016/11
被引用回数：8 パーセンタイル：59.95(Nuclear Science & Technology)Detritiation system of a nuclear fusion plant is mandatory to be designed and qualified taking all the possible extraordinary situations in addition to that in a normal condition carefully into consideration. We focused on the change in efficiency of tritium oxidation of a catalytic reactor in an event of fire where the air accompanied with hydrocarbons, water vapor and tritium is fed into a catalytic reactor at the same time. Our test results indicated; (1) tritiated hydrocarbon produces significantly by reaction between tritium and hydrocarbons in a catalytic reactor; (2) there is little possibility of degradation in detritiation performance due to tritiated hydrocarbons produced in the catalyst reactor are combusted; (3) there is no possibility of uncontrollable rise in temperature of the catalytic reactor by heat of reactions; and (4) saturated water vapor enables to poison the catalyst temporarily and degrades the detritiation performance. Our investigation indicated a saturated water vapor condition without hydrocarbons would be the dominant scenario to determine the amount of catalyst for the design of catalytic reactor of the detritiation system.
池田 隆司; Hou, Z.*; Chai, G.-L.*; 寺倉 清之*
表面科学, 36(7), p.345 - 350, 2015/07
カーボンアロイ触媒は固体高分子形燃料電池の白金代替正極触媒として有望視されている。我々は第一原理に基づいた分子動力学シミュレーションによりカーボンアロイ触媒における酸素還元反応機構を調べてきた。本稿では我々のシミュレーションにより示唆されたカーボンアロイ触媒の活性点での可能な酸素還元反応機構を紹介する。
photocatalystsChoi, Y.; 梅林 励; 吉川 正人
Journal of Materials Science, 39(5), p.1837 - 1839, 2004/03
被引用回数：227 パーセンタイル：97.9(Materials Science, Multidisciplinary)炭素ドープアナターゼ二酸化チタン(TiO)光触媒は粉末TiCを高温酸化(処理条件:623K, 50-100時間)することによって作製された。XRDとXPS分析によって、炭素はTiO格子中の酸素と置換されていることがわかった。DRS測定によって、炭素ドープアナターゼTiOの光吸収は純粋なアナターゼTiOに比べて低エネルギー側へシフトしていることが示された。炭素ドープ試料上に吸着したメチレンブルー色素の分解が420-500nmの可視領域下で観察された。この結果はTiO中の酸素が炭素と置換することによって可視光下で色素の分解を促進したと結論付けた。
photocatalysts by oxidative annealing of TiCChoi, Y.; 梅林 励; 山本 春也; 田中 茂
Journal of Materials Science Letters, 22(17), p.1209 - 1211, 2003/09
被引用回数：47 パーセンタイル：78.51(Materials Science, Multidisciplinary)粉末炭化チタンを酸化雰囲気で焼成することによって光触媒能の高い二酸化チタンを作製した。350
にて炭化チタンを焼成するとアナターゼ型二酸化チタンが、800ではルチル型二酸化チタンが優先的に生成された。炭化チタンの高温酸化によって作製したアナターゼ型二酸化チタン粉末(1g)と市販されているアナターゼ型二酸化チタン粉末(1g)を用いて紫外光照射下での水の分解量を指標として光触媒能を測定した結果、前者の方が光触媒能が約2倍程度高いことがわかった。これはアナターゼ型二酸化チタンに残留する炭素の影響であると示唆された。
大橋 弘史; 稲垣 嘉之
JAERI-Tech 2003-046, 47 Pages, 2003/05
JAERI-Tech-2003-046.pdf:3.15MB
炉外技術開発試験の試験項目の1つとして、HTTR水素製造システムと同温度・圧力条件下で水蒸気改質反応特性を明らかにすることを計画している。炉外技術開発試験における反応特性評価をより正確に実施するために、実験室規模の装置を用いて、メタン流量1.18
10
~3.1910mol/s,反応温度500~900,圧力1.1~4.1MPa,メタンに対する水蒸気のモル比2.5~3.5の条件下で、装置に依存しない触媒固有の性能である活性化エネルギーの評価を行った。この結果、炉外技術開発試験装置で使用する2種類のニッケル触媒の見かけの活性化エネルギーは、51.4及び57.4kJ/molであり、反応速度定数は圧力の-0.15~-0.33乗に比例することを明らかにした。
西畑 保雄; 水木 純一郎; 赤尾 尚洋; 田中 裕久*; 上西 真里*; 木村 希夫*; 岡本 篤彦*; 浜田 典昭*
Nature, 418(6894), p.164 - 167, 2002/07
被引用回数：963 パーセンタイル：99.82(Multidisciplinary Sciences)触媒は自動車の排気ガス中の窒素酸化物,一酸化炭素,燃料の燃え残りである炭化水素を無害化するのに広く使用されている。触媒は安定な固体表面上に貴金属の微粒子が分散されている。運転中に触媒は高温にさらされるため、貴金属粒子は凝集による肥大化のため総表面積は減少する。その結果として触媒活性は劣化する。近年エンジン始動直後から触媒を活性化させるために触媒をエンジンの近くに設置する傾向にあるが、触媒の耐熱性が要求されるために、この問題は深刻化している。従来の触媒システムでは8万km以上の走行に対して触媒活性を保証するために大過剰の貴金属が使用されている。1970年代初頭よりペロブスカイト型物質は自動車触媒への応用に向けて研究されてきたが、この研究ではLaFe
Co
Pd
O
が現代のガソリンエンジンの排ガス成分の変動に対して構造的に応答することにより貴金属の高分散状態が維持できることを、X線回折及び吸収実験により示した。排ガス中で遭遇する還元及び酸化雰囲気にさらされると、パラジウムはペロブスカイト格子から可逆的に出入りすることがわかった。その移動のためにパラジウム粒子の成長が抑えられ、長期間の使用と経年変化において高い触媒活性が維持されることが説明される。
-anatase film on Si(001) substrate with TiN and SrTiO as buffer layersSugiharuto; 山本 春也; 住田 泰史; 宮下 敦巳
Journal of Physics; Condensed Matter, 13(13), p.2875 - 2881, 2001/04
被引用回数：15 パーセンタイル：61.81(Physics, Condensed Matter)酸素雰囲気中のレーザ蒸着法によりSi(001)基板上にSrTiOとTiNをバッファ層としてアナターゼ相TiO薄膜をエピタキシャル出来た。アナターゼ相TiO薄膜とSrTiO/TiNのバッファ層及びSi基板との結晶学的な関係を
-2測定と極点図測定のX線回折法により求めた。薄膜の成長方向については、
/
/
/
の関係があり、面内方向については、
//
//
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の関係があった。アナターゼ相TiOの結晶品位はロッキングカーブ測定で、薄膜の組成は2.0MeVの
Heを用いたラザフォード後方散乱分光(RBS)により求められた。
田中 裕久*; 上西 真里*; 丹 功*; 木村 希夫*; 水木 純一郎; 西畑 保雄
SAE 2001 World Congress Paper; Advanced Catalytic Converters and Substrates for Gasoline Emission Systems (SP1573), p.1 - 8, 2001/00
ペロブスカイト型酸化物を基本としたセラミックス触媒が開発された。この触媒は特別な処理を必要とせず、通常の使用条件下で、貴金属の自己再生という新しい機能を実現するために原子レベルで制御されている。
山岸 功; 山口 五十夫; 久保田 益充*
JAERI-Research 2000-038, 40 Pages, 2000/09
JAERI-Research-2000-038.pdf:1.33MB
実高レベル廃液の群分離試験の際に発生した放射性廃液からの放射性核種除去技術を開発し、実際の廃液に適用した。高硝酸濃度廃液については、脱硝せずに直接中和処理することにより処理期間を短縮し、フェロシアン化物及びチタン酸によりCs及びSrを選択的に吸着できたので二次廃棄物発生量も低減した。これまで処理手段がなかった錯形成剤含有廃液についても、白金触媒共存下で錯形成剤(DTPA)を酸化分解することにより、錯形成核種を沈殿として除去できることを明らかにした。これらの技術で除去困難な核種はSb-125及びCo-60であったが、試作したTi基材の交換体を用いることにより、4000以上の除染係数でSbを除去することができた。
木下 弘毅*; 平田 勝; 矢幡 胤昭
Journal of Nuclear Science and Technology, 28(3), p.228 - 238, 1991/03
示差熱天秤を用いてイオン交換樹脂の熱分解挙動を調べた。樹脂の熱分解は三段階に分かれて進行する。即ち、第1段階は含有水分の蒸発、第2段階は交換基の分解、第3段階は樹脂基体の熱焼による。次に、酸化銅触媒をフリーボードに設置した流動層を用いて樹脂の燃焼条件を調べた。樹脂は約750
Cに加熱した流動層内で燃焼し、排ガス中の未燃焼物は約650Cに加熱した酸化銅触媒との接触反応で燃焼させた。この実験から酸化銅触媒はイオン交換樹脂の焼却に適していることを確かめた。イオン交換樹脂を焼却する際に発生するSOxをCa(OH)添加で固定を試みた。この方法はSOx固定に有効であるが、過剰のCa(OH)の一部は触媒に吸着し、更にパイプラインに堆積し、ガスの流れに影響を及ぼした。従ってイオン交換樹脂から発生するSOxの固定については改良法が必要である。
矢幡 胤昭
Inorg.Chim.Acta, 140, p.279 - 282, 1987/00
Puに汚染した有機性廃棄物からPuを回収するための焼却法を調べた。有機物を高温で焼却し回収したPuは一般に不溶性となるため低温焼却が必要である。従って、エポキシ樹脂、イオン交換樹脂等Puに汚染される有機物を模擬試料に用いて熱分解し、酸素濃度の関係、温度条件、熱分解生成物の成分分析を行い低温焼却条件を求めた。その結果固体有機物では600C、液体では500Cまでに熱分解又は気化が生じる。エポキシ樹脂の燃焼は酸素濃度の影響が大きいが、イオン交換樹脂は含水量が大きく、酸素濃度の影響は少ない。熱分解生成物は炭化水素、遊離炭素、水素等であり、可燃物質であるが酸素拡散が不十分だとススやタールが発生する。酸素濃度を高め、触媒使用温度を調べ、燃焼効率の向上を計った。またイオン交換樹脂から発生するSOxは触媒毒となるがCa(OH)添加で固定し連続処理条件を求めた。
戸根 弘人; 根小屋 真一; 大内 義弘; 下村 寛昭; 田中 利幸; 藤田 久美雄; 岡本 芳三
JAERI-M 8309, 73 Pages, 1979/07
HENDELは多目的高温ガス実験炉の炉内構造物、中間熱交換器、高温配管などの性能および健全性を実証するため、1980年未完成を目標に、その設計製作が進められている。この設計製作にさきだち、HENDELの基本的な全体系統設計、各部系統設計および構成機器設計を行なった。本報告書はHENDELの主要な構成機器設計を行なった。本報告書はHENDELの主要な構成要素であるメイクアップ系および精製系の構造、構成機器、設計データ、物質収支、熱収支など基本製作設計を遂行する過程で実施された検討内容をまとめたものである。
前田 充; 鏡 八留雄; 宮島 和俊; 八木 英二
日本原子力学会誌, 21(4), p.344 - 350, 1979/00
被引用回数：2フッ化物揮発法再処理の研究開発の一環として、低温における酸化ウランのフッ素化に関し、3インチ径流動層を用い回分・半連続操作によるフッ素化特性を明らかにした。工学フッ素化速度データ、kg量フッ素、UF
取扱い上の技術経験などについて報告した。
重松 友道*; 畑田 元義
JAERI-M 7949, 111 Pages, 1978/10
本報告は日本原子力研究所・大阪研究所において昭和52年度に行なわれた研究活動について述べたものである。主な研究題目は、均一系および固体触媒存在下における一酸化炭素と水素の放射線化学反応、高線量率電子線照射によるビニル・モノマーおよびジエン系モノマーの重合繊維の耐熱性向上等を目的とした放射線グラフト重合、フイルム線量計の特性あるいは着色機構に関する研究、および上記の研究と関連して重合反応、高分子分解、架橋ならびにグラフト重合に関する基礎研究などである。
前田 充; 八木 英二
Inorg.Nucl.Chem.Lett., 14(10), p.341 - 345, 1978/10
被引用回数：3低温(~350C)における酸化ウランのフッ素化に関し、使用済燃料中模擬FPおよびその簡略化組成混合物(Pd,Pt,Ag,Sbなど)の触媒作用について報告した。酸化ウラン(UO)中、1~12wt%の模擬FPの存在により、活性化エネルギーなど動力学的特性は単体酸化ウランと大差ないが、前指数部が10
~10
大きくなる。作用元素、作用機構は明らかに出来なかったが、フッ化物揮発法再処理におけるウランのフッ素化データ評価および元固系反応における固体触媒(Topochemical catalysts)の例として重要と思われる。
岩井 保則
no journal, ,
トリチウム処理に不可欠な貴金属触媒の大幅な反応活性向上手法を開発した。貴金属触媒はトリチウムの環境放出抑制を担う安全システムの中核触媒のほかに、トリチウム水濃縮・分離処理の中核触媒としての使用が見込まれる。高濃度水蒸気に晒された際の失活を防止するため、疎水性高分子を担体とする特徴がある。今回、疎水性のスチレンジビニルベンゼンを担体とした白金触媒(Pt/SDB)、および、より疎水性を強化したターシャルブチルスチレンジビニルベンゼンを担体とした白金触媒(Pt/ASDB)の二種につき、電子線を照射した場合の触媒活性の変化を実験的に精査した。両方の触媒とも線量の増加とともに疎水性白金触媒の触媒活性は向上し、500から1000kGyにてトリチウム酸化における総括反応速度係数はピーク値を示した。総括反応速度係数のピーク値は未照射触媒の6倍の値を示した。この結果は照射済触媒の使用で触媒を充填する装置の規模を大幅に低減できることを示しており、システムの大幅な合理化が見込まれる。
粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則; 神谷 裕一*
no journal, ,
An effective decomposition method of ammonium ion in radioactive analytical waste solutions containing U, Pu and nitric acid has been developed to suppress formation of ammonium nitrate. Oxidative decomposition was examined using ozone gas with existence of cobalt ions as homogeneous catalyst. Reduction in concentration of ammonium ion was achieved by combination of the ozone gas oxidation with the catalyst, and the behavior distinctly depend on compositions of the initial solution.
伊藤 華苗; 山田 武*; 篠原 朗大*; 高田 慎一; 川北 至信
no journal, ,
The catalyst layer (CL) in polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) plays a critical role in the performance of a PEFC. In this study, we investigate the water dynamics in the CL using quasielastic neutron scattering (QENS) and small-angle neutron scattering. The temperature dependence of the mean square displacement 
u
shows that the freezing of water does not occur at a melting temperature in the Nafion thin film of the CL, suggesting that the water is confined in a smaller region than 
15 
. The QENS measurements established three kinds of water in the CL: immobile water tightly connected to a sulfonic group, water in a fast mode assigned to free diffusion restricted in a sphere, and water in a slow mode described by a jump diffusion model. Assuming that these three modes were independent, the number of water molecules in each mode was estimated. On discussing the structure and dynamics elucidated in the study, we finally conclude that the coupled model of the fast and slow modes is plausible for describing the diffusion of water confined in the thin Nafion film of the CL.
松村 大樹
no journal, ,
X-ray absorption fine structure (XAFS) which has element selectivity and local structure sensitivity is a unique technique for the study of functional systems including hydrogen-related materials. We have developed time-resolved XAFS observation system and observed many spectra for functional materials such as catalysts to understand dynamic structural change under reaction process. For example, we observed structure change of Pt metal nanoparticle as recombination catalyst during the reaction with poisoning gas of CO. XAFS spectra were taken at BL14B1 and BL28B2 of SPring-8, Japan. Time-resolved measurement was achieved by using dispersive optics. Observed spectra show the change of XAFS peak shift and intensity for Pt nanoparticles during reaction proceeds. This indicates that the creation of oxidized layer (increase of peak intensity), desorption of CO (decrease of peak shift), and water formation reaction on Pt metal nanoparticles occur at the same time in about 110 C.
